大云寺寺院核心文物为唐代铁铸释迦牟尼佛头，高6.8米，周长16米，铸造于贞观年间，内部中空可藏经书，由300余块生铁铸接而成。金顶宝塔高30米，一至五层呈方形，第六层为八角形，塔身镶嵌58幅佛教题材琉璃浮雕，顶部设鎏金宝珠塔刹，所以这里又被称为铁佛寺。
据专家言，佛头以数万公斤生铁一次浇铸而成，如此精湛技艺，令为叹为观止。
明洪武十六年(1383)，日本僧人沙门志满曾远渡重洋来凉州朝拜大云寺，并主持募化重修，被传为中日人民友好史上的一段佳话。
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